乾德元年（963年）四月，泉州副使陈洪进废张汉思，自称留后，李煜就以陈洪进为节度使，以维持泉州对南唐的隶属关系。七月，李煜奉诏入京面见宋太祖。十二月，李煜上表宋廷，请求罢除诏书的不名之礼（李煜继位后，尊奉宋廷，故宋对南唐的诏书不直呼李煜的名讳），改为直呼姓名，未得许可。
乾德二年（964年），任韩熙载为中书侍郎、勤政殿学士，主持贡举；又命徐铉主持复试。十一月，太祖遣作坊副使魏丕吊祭，李煜亦遣使入宋，献银二万两、金银龙凤茶酒器数百件。
乾德四年（966年）八月，李煜遣龚慎仪持诏书出使南汉，相约臣服宋朝，龚慎仪至南汉，被扣留。开宝四年（971年）十月，宋太祖灭南汉，屯兵汉阳，李煜非常恐惧，遣其弟郑王李从善朝贡，上表奏请罢除诏书不直呼姓名的礼遇，宋太祖同意，但扣留李从善。
同年，有商人告密，宋军于荆南建造战舰千艘，请求派人秘密焚烧北宋战船，李煜惧怕惹祸，没有批复。时国家形势紧迫，李煜忧心似焚，每天与臣下设宴酣饮，忧愁悲歌不已。
开宝五年（972年）正月，李煜下令贬损仪制：下“诏”改称“教”；改中书、门下省为左、右内史府，尚书省改为司会府，御史台改为司宪府，翰林改为文馆，枢密院改为光政院；降诸“王”为“公”，避讳宋朝，以示尊崇。元宗时，虽臣服后周，但金陵台殿皆设鸱吻（殿脊的兽头）；乾德年间，宋朝使者到来，李煜就撤去，使者走后再复原；至此，遂撤去一应器物，不再使用。
太祖晋封李从善为泰宁军节度使，并在汴阳坊赏赐宅院，暗示李煜入京降宋；李煜遣户部尚书冯延鲁为李从善所受封赐道谢，冯延鲁入汴京，因病未能朝见宋太祖而返。
开宝六年（973年）夏，太祖遣翰林院学士卢多逊出使南唐，李煜上表愿接受北宋册封爵位，被拒。十月，内史舍人潘佑感于国运衰弱，上书极言劝谏李平为尚书令，徐铉、张洎进言“李平妖言惑众，煽动潘佑犯上”，李煜遣人收捕，潘佑在家中自杀，李平亦自缢狱中。
北宋灭南汉后，置南唐于三面包国之中。后主李煜为自保，明臣服，暗备战，在遣使向宋请受策封的同时，将兵力署在长江中下游各要点，以防宋军进攻。
宋开宝七年（974年）九月，赵匡胤以李煜拒命不朝为辞，发兵10余万，三路并进，趋攻南唐：东路以吴越王做为昪州东南面行营招抚制置使，率数万兵自杭州北上策应，并遣宋将丁德裕监其军；中路曹彬与都监潘美率水陆军10万由江陵（今湖北江陵）沿长江东进；西路王明为池、岳江路巡检、战棹都部署，牵制湖口唐军，保障主力东进。后主李煜过于依赖长江天险，坐失利用宋军渡江时反击的机会。
十月，宋军顺利渡过长江。采石、秦淮河、皖口三战，南唐屡战屡败，在长江中游的精锐兵力全部丧失。
开宝八年三月，宋军攻至金陵城下。六月，吴越军队攻陷金陵东面的门户润州。南唐都城金陵陷入合围之中，后主急召外地军队救援金陵。然而，这一切都为时已晚。十月，由江西赶往金陵的朱令赟率领的15万水军在湖口一战中几乎全军覆没。金陵的外援被完全切断，成了一座孤城。
而后主仍执意守城到底。围城之中的金陵，粮食乏，士气低落。十一月十二日，北宋曹彬大军开始从三面攻城，南唐五千兵夜袭宋军北寨，未果。二十七日，宋军破城，李煜奉表投降。南唐遂亡。
