理查一世在位10年，仅到过英国两次：一次是举行加冕典礼，住了四个月；另一次是在被虏获释后回到英国，住了两个月。其余时间除参加十字军东征外，主要是住在法国的领地上。
他把治理英国的事务委托给亲信大臣，起先是担任政府和教会首脑的威廉·朗香，随后是任坎特伯雷大主教兼监督长的休伯特·沃尔特；自己则全力投入十字军东征和大陆上的军事活动。朗香对理查极为忠诚。休伯特·沃尔特的治理则有明显的政绩。他沿袭亨利二世的改革措施，并对许多城市颁发特别许可状，在农村依靠乡绅以维持治安。因此，尽管理查长期远离国土，但英国境内仍能保持大体安定的局面。
第二次十字军东征以毫无结果收场后，穆斯林世界的势力日益增强。
1171年，埃及大臣萨拉丁夺取政权，统一了埃及、叙利亚和美索不达米亚，在埃及和西亚建立了阿尤布王朝。
1187年，萨拉丁攻取耶路撒冷（耶路撒冷围攻战），迅速占领地中海东岸的许多城市。耶路撒冷的沦陷，使教皇和欧洲各国帝王大为震惊。教皇克雷芒三世遣使四出，在欧洲煽动群众性的宗教狂热，组织第三次十字军。宣誓参加东征的有三位有名的欧洲君主——德皇“红胡子”腓特烈一世、法王腓力二世和英王理查一世。
德皇腓特烈在1190年5月以劣势兵力攻占罗姆苏丹国的首都科尼亚（科尼亚战役），整个伊斯兰世界为之震惊。但造化弄人，腓特烈一世于1190年6月在小亚细亚的一条山溪里溺毙。法王腓力二世在攻占地中海东岸的阿卡城后先行回国。只有理查一直同萨拉丁军队作战，在这次东征中起着组织和领导作用。
出发之前，理查采取种种手段，筹措战争费用，他在英国征收名为“萨拉丁什一税”（其父亨利二世曾经用此积攒了10万镑巨款）的一般动产什一税；他大量卖官鬻爵，还兜售城堡、城镇、土地。据说，理查曾经开玩笑称，只要有适当买主，他愿将伦敦卖掉。
1190年7月,英法两军分道南下，9月，先后抵达西西里岛，由于运输的困难，理查和腓力二世决定在此过冬。理查的一个妹妹琼是西西里国王威廉二世的王后。1189年，威廉死，未有子嗣，西西里人支持威廉的堂兄坦克雷德夺取了王位，并囚禁了琼。在英国舰队抵达西西里后，理查的军队攻占了西西里的重要城市墨西拿，并在城头升起了英格兰国旗。经过反复交涉，坦克雷德释放了琼。理查则承诺出征后将墨西拿交还给坦克雷德，并正式承认后者的合法地位。
1191年3月，理查在与西西里王国恢复和睦后率军离开墨西拿东进。天有不测风云，舰队遭遇了风暴，有25艘船只漂流至塞浦路斯。塞浦路斯岛的统治者，声名狼藉的“暴君”伊萨克·科穆宁扣押英格兰士兵，还企图虏获正在塞浦路斯利马索尔港外下锚的王妹琼与准王后贝伦加丽亚的座舰，让怒发冲冠的理查向他开战并身先士卒带领军队夺取了塞浦路斯岛。
5月21日，理查在此地娶贝伦加丽亚为后。6月抵达阿卡城外，参加了对该城的围攻。7月攻下该城。夺取塞浦路斯对于以后一代又一代的十字军来说都有极为重要的战略意义。
1191年6月理查从塞浦路斯到达阿卡。本来阿卡的穆斯林驻军被基督教世界的军队包围，而萨拉丁率领的更强大的穆斯林军队又包围了基督教世界的军队，理查到来后不久就攻取了阿卡。攻取阿卡后理查又与奥地利的利奥波德伯爵发生矛盾，加之腓力回国，导致十字军东征的领导层遭受重大打击。这次十字军的领导者法王腓力二世和英王理查之间芥蒂甚深。
腓力处心积虑要夺回英王在法国的领地。理查自幼聘订腓力之妹艾丽斯为妻，但是理查的父亲亨利二世却不肯让理查和艾丽斯结婚，且理查认为艾丽斯是其父的情妇并与其父有一个私生子而坚决不娶。腓力在攻陷阿卡之后于1191年8月初率军回国，准备对理查进行报复。
理查在1191年9月7日的阿苏夫会战以少胜多击败萨拉丁的军队。据说穆斯林在战场上留下了超过7000具尸体，并且包括32位埃米尔。此战过后，萨拉丁无力继续对峙，率部南下迈季代勒，与自己的辎重部队会和。
冬季来临，萨拉丁收缩防线并实行焦土政策，率军撤至拉特伦。十字军占领拉姆拉与雅法。
1191年12月22日，来自埃及的穆斯林援军抵达耶路撒冷。三天后十字军攻占拉特伦。萨拉丁被迫继续后撤。倾盆大雨导致道路泥泞不堪。
1191年12月28日，十字军再次前进，穆斯林竭尽所能地袭扰他们。但是理查的军队士气依然高昂。不过面对恶劣的气候与交通条件，理查敏锐地察觉到补给线有被切断的风险。
1192年1月3日，十字军抵达贝特努巴城堡。此处距离耶路撒冷仅有12英里。营地内，普通英法士兵士气高涨，虽然条件艰苦，伙食奇差，他们依旧枕戈待旦，坚信圣城唾手可得。但两大骑士团与本地贵族不断向理查进谏。他们说，萨拉丁的埃及援军已经抵达，贸然出击有腹背受敌的危险。即使理查重现阿苏夫的胜利，若不能和萨拉丁达成某种协议，耶路撒冷也难以坚守。因为欧洲的十字军终有回国的一天，耶路撒冷王国本地军队尚未恢复元气。
经过长达5天的考虑，理查于1月8日下令放弃贝特努巴，向海滨平原后撤。一些当代历史学家对此颇为不解，认为理查错过了建功立业的大好机会。教皇西莱斯廷三世也对理查的“优柔寡断”十分不满。
十字军退回了拉姆拉。尽管有着合理的原因，许多士兵仍对此感到难以接受。英国人低声抱怨，但出于对国王的敬重还保持着纪律，而法国人的回应则是大面积地开小差。勃艮第公爵休也率领亲兵擅自回到了雅法。
理查重建重镇亚实基伦。为此他四处奔走，鼓励士兵与工匠，甚至亲手搬运石块和瓦砾。在理查的表率下，心生羞愧的一部分法国人终于重返了“狮心王”的阵营。
在整整4个月中，理查以惊人的毅力推行着这项工程，最终令亚实基伦再度成为巴勒斯坦沿海最坚固的要塞。理查与萨拉丁之间的谈判依然在继续，气氛十分的祥和，但是双方围绕亚实基伦的归属产生了争议。
1192年4月，理查接到来自英国的坏消息：他的弟弟约翰推翻了他任命的摄政威廉·朗香，已经对自己的统治构成了严重的威胁。他立即派遣林肯主教回国稳定局势，同时他意识到自己可能必须提前回国了。
1192年5月中旬，理查向穆斯林控制的最后一座巴勒斯坦沿海城镇达鲁姆进军，于5月23日攻占达鲁姆。
1192年6月7日，十字军从亚实基伦出发，4天后，再度回到了耶路撒冷的门户贝特努巴。令人费解的是，理查的军队在这里驻扎了足足一个月之久。而与此同时，萨拉丁则在耶路撒冷不断接受来自杰吉拉、摩苏尔等地的援军。
1192年6月20日，理查与将领们商议是继续向耶路撒冷进攻还是南下埃及。3天后，他痛击了萨拉丁同父异母的兄弟法拉克丁的部队。十字军获得了大批补给物资和上千的驮兽，并几乎毫发无损地返回了贝特努巴。眼见形势严峻，萨拉丁堵塞或污染了贝特努巴与耶路撒冷之间全部的水源。同时，因为战场上的失败和对局势的担忧，萨拉丁军队中的库尔德人和突厥人之间也爆发了冲突。
1192年7月4日，理查考虑到周围的水源均已无法使用，且如何在攻占耶路撒冷后长期坚守依然无解，下令撤出贝特努巴，全军退往雅法。萨拉丁如释重负，亲自来到耶路撒冷城外的小山，目送理查离去。几天后，理查和萨拉丁再次开始谈判，双方争论的焦点还是亚实基伦，谈判陷入了僵局。因为国内局势而归心似箭的理查不待条约签署便准备提前回国。他和英格兰部队撤回了阿卡。
1192年7月27日晚，萨拉丁开始围攻兵力空虚的雅法。经过3天的投石机轰炸，穆斯林士兵攻入了城内并抢劫战利品和杀死试图阻止的市民。理查接到消息后立刻发兵救援，为了争分夺秒，他率少数部队从海路进发。“狮心王”身先士卒，第一个涉水登上雅法滩头。身后仅有80名下马作战的骑士和约400名弓手。面对“狮心王”的雷霆一击，穆斯林失去了斗志，四散奔逃。萨拉丁还在阵中，却无力回天，只能和少数马穆鲁克骑兵体面地撤退了。多数穆斯林士兵一路逃至5英里外的阿西尔才停下脚步。
1192年8月5日的战斗中，理查以少量兵力（当时理查麾下的骑士中，只有54人能立即投入战斗，总兵力也不到3000人，战马也只有15匹）击退了萨拉丁主力的攻势，保住了雅法。萨拉丁明白无法战胜理查，便在当天夜里一路退回了耶路撒冷并下令紧急加固圣城城墙，唯恐理查乘胜追击。此刻的萨拉丁担心圣城不保，有意媾和；而理查虽然在穆斯林中也树立起了自己的威名并让圣地的基督徒欢欣鼓舞，但也对弟弟约翰忧心忡忡。
1192年8月28日，互相怀有敬意的双方达成和约：基督徒可以保有先前收复的国土；耶路撒冷对基督徒开放；十字军国家与伊斯兰国家互开商路；双方停战5年。9月3日，《雅法和约》正式批准。第三次十字军东征悄然落幕。理查与萨拉丁约定再战，萨拉丁表示自己想不出会有哪一位君主比理查一世更有可能夺取他的帝国。
凭借理查力挽狂澜，耶路撒冷王国的国祚又延续了一个世纪。
理查的“狮心王”称号也产生自第三次十字军东征中，这一称号来自于当时军中的吟游诗人安布鲁瓦兹。他在描述理查首次目睹被围攻的阿卡城以及遍布城边山丘的那些“怀有摧毁基督教之心”的萨拉丁士兵营帐的情景时，第一次用了“狮心”的绰号来称呼理查。
