1965年底，林语堂就与香港中文大学校长李卓敏谈到他终生的抱负，即编纂一部适应现代需要的汉英词典。当时只有两种汉英词典在国际间流行通用：一是1892年翟理斯(HerbertA.Glles)编的《汉英词典》(“Chinese-EnglishDictionary”)，以及1932年麦氏(R.H.Mathews)编的《麦氏汉英大辞典》(“Mathews,Chinese-EnglishDictionary”)。这两部字典已经不足以应付当代的需要。
1967年春，林语堂受聘为香港中文大学的研究教授，主持词典的编纂工作。资料的收集、查核、抄写等工作，由一小组人员在台北担任。在台北双城街的办公室工作人员有马骥伸、黄肇珩，他们担任收集资料、查核，后来添了陈石孚，他在英文方面有所贡献。林语堂认为编词典的工作“如牛羊在山坡上遨游觅食，寻发真理，自有其乐。”事实上，这分工作的庞大艰难，也许连他自己都没有料到。
林语堂拟了词典的蓝图，即编辑体例的概念，与马骥伸、黄肇珩商量，要他们仔细研究，提出意见。最初六个月，大概都花在体例问题上，他不惮繁琐，一再提出修正意见，经过讨论，最后决定了“大样”。这时，编辑小组开始试稿。工作人员帮林语堂选择中文单字和词句，加以注释，写在单张的稿纸上面，并依国语注音符号的次序排列起来。这一切作好之后，把稿子交给他，由他审定，再译成英文。
每天七八个，甚至十个、十二个小时，林语堂都坐在书桌前，用手写出每个字和每个词句的英文意义。这种繁重的工作成年累月地进行。凡在草稿中有疑问，他必反复问明出处、用法。偶尔触发灵感，想到佳妙词语，他便拨电话问办公室的同仁，是否已采录。译到得心应手，他会将纸片交司机送到双城街，供大家共赏。所有原稿自始至终他都一一过目、修改，并且一校再校。
这部林语堂认为是他写作生涯的巅峰之作——《林语堂当代汉英词典》，于1972年10月由香港中文大学出版，全书约一千八百页。
林语堂花费五年时间编纂的这本汉英词典既满足了他数十年的心愿，亦满足了当代汉英翻译的需要。它所采用的检字法是根据林语堂发明的“上下形检字法”修订的，所采用的拼音也是将他当年参与制定的罗马拼音法简化而成的“简化国语罗马字”，而林语堂首创的五十部首则成为这本词典的另一特色。
